Poznate uloge koje je odigrao bile su u "Tesnoj koži", "Žikinoj dinastiji", "Davitelju protiv davitelja", serijama "Srećni ljudi" i "Porodično blago", a mlađe generacije ga pamte po tome što je podario glas omiljenim crtanim junacima: Mikelanđelu, Sekašu, Miki Mausu, Šilji i naravno Dušku Dugoušku.
NJega je u svet glume uveo njegov 10 godina stariji brat Slavko, koji je takođe bio glumac.
- U nižim razredima gimnazije sam lepo slikao, pa sam, u vreme kad je moj brat Slavko bio glumac i profesor glume u Novom Sadu, u istom gradu polagao prijemni ispit za srednju umetničku školu. Ali, on mi je javio da prijemni nisam položio, pa sam završio Akademiju za glumu. Međutim, pre deset godina sam saznao pravu istinu. Slavko mi je pred kraj života, ničim izazvan, preneo pozrav neke žene koja žali što nisam pošao u umetničku školu, kad sam već 'položio prijemni ispit'... - pričao je svojevremeno Nikola Simić.
- Ništa nisam pitao Slavka, a sve sam razumeo. On je u vreme boravka u Novom Sadu živeo sam. Ja bih mu tu bio samo smetnja. Zato mi je, nesvesno, javio da nisam položio prijemni i tako me iz slikarstva uveo u glumu - rekao je jednom prilikom Nikola.
Pročitajte još
Slavko je debitovao na filmu 1947. godine i to u delu "Živjeće ovaj narod" prema tekstu Branka Ćopića, dok je 1953. godine na sceni novosadskog SNP-a, kada je njegov umetnički potencijal prepoznao Velibor Gligorić, tadašnji upravnik JDP-a koji je voleo da kaže da je Simić njegov izum.
Bio je predsednik Saveza dramskih umetnika Srbije u periodu od 1968. do 1973. Dobio je Vukovu nagradu, u isto vreme kada je njegov mlađi brat nagrađen "Ćuranom". Dobitnik je niza nagrada, među kojima su i Vukova nagrada, Zlatna kolajna na Prvom Festivalu monodrame i pantomime, "Ćuran" za najbolju ulogu na Danima komedije u Svetozarevu, Zlatni lovor vijenac na sarajevskom MESS-u.
Jedna od poslednjih uloga bila mu je uloga pijaniste u prvoj sezoni serije "Otvorena vrata",kao i u seriji "Gore dole".
Pored glume je voleo i da piše, pa je objavio i svoje razgovore sa Ivom Andrićem.
Interesantno je da su Slavko i Nikola dobili u približno isto vreme nagrade: Slavko Vukovu nagradu, a Nikola Ćurana za komediju.
Slavko Simić je preminuo 2007. godine nakon duge i teške borbe sa rakom.